Gravedad

Jan 21, 2024

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 9400 (2023) Citar este artículo

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Muchos desafíos relacionados con el secuestro de dióxido de carbono (\(\hbox {CO}_2\)) en la roca del subsuelo están relacionados con la inyección de fluidos a través de redes de fracturas inducidas o existentes y cómo estos fluidos se alteran a través de interacciones geoquímicas. Aquí, demostramos que la mezcla de fluidos y las distribuciones de minerales de carbonato en las fracturas están controladas por la dinámica química impulsada por la gravedad. Utilizando imágenes ópticas y simulaciones numéricas, mostramos que un contraste de densidad entre dos fluidos miscibles provoca la formación de un flujo de fluido de baja densidad que aumenta en extensión de área a medida que la inclinación de la fractura disminuye de 90\(^\circ\) (plano de fractura vertical ) a 30\(^\circ\). La runlet se mantiene en el tiempo y la estabilidad de la runlet está controlada por la formación de vórtices 3D impulsada por la gravedad que surgen en un régimen de flujo laminar. Cuando se indujo una precipitación homogénea, el carbonato de calcio cubrió toda la superficie de las fracturas horizontales (0\(^\circ\)). Sin embargo, para inclinaciones de fractura superiores a 10\(^\circ\), la formación de pequeñas gotas limitó la extensión del área de la precipitación a menos del 15% de la superficie de la fractura. Estos conocimientos sugieren que la capacidad de secuestrar \(\hbox {CO}_2\) a través de la mineralización a lo largo de las fracturas dependerá de la orientación de la fractura en relación con la gravedad, siendo más probable que las fracturas horizontales se sellen uniformemente.

Un método para reducir el dióxido de carbono (\(\hbox {CO}_2\)) en la atmósfera terrestre es inyectar \(\hbox {CO}_2\) capturado en el subsuelo de la Tierra, donde existen varios mecanismos que pueden atrapar o mantenga el \(\hbox {CO}_2\) en su lugar1. El \(\hbox {CO}_2\) almacenamiento subterráneo en la roca a través de la mineralización2 está estrechamente relacionado con las propiedades de los fluidos inyectados y de origen natural, la reactividad y la mineralogía a lo largo de las superficies de fractura, así como con la morfología y la conectividad de la red de fracturas. por donde circulan los fluidos. Un experimento de campo en Islandia (Carbfix) mostró que el 95 % de las 220 toneladas de \(\hbox {CO}_2\) inyectadas en un depósito basáltico subterráneo en 2012 se habían convertido en calcita y otros minerales3. En este proceso, \(\hbox {CO}_2\) se disuelve en agua (ácido carbónico) y se inyecta en una formación basáltica a través de una red de fracturas. El ácido carbónico provoca la liberación de cationes del basalto que a su vez reaccionan con la solución carbónica para formar minerales de carbonato. Estos procesos químicos no solo alteran las superficies de fractura, sino que también afectan la composición y la densidad de los fluidos y, a su vez, la hidrodinámica y la mezcla de fluidos dentro de la red de fracturas.

Esto plantea preguntas fundamentales sobre cómo dos fluidos miscibles con densidades contrastantes se mezclan y forman precipitados minerales en una fractura. Se sabe que la precipitación mineral dentro de una fractura se ve afectada por la geometría de la ruta de flujo dentro de una fractura que controla la mezcla4, por la difusión y dispersión de fluidos que controlan la extensión y distribución espacial de las interacciones fluido-roca y la mineralización5, y por la heterogeneidad mineral a lo largo las trayectorias de flujo de fractura que afectan el tipo de precipitación mineral inducida4,6,7,8,9,10. Pero un factor clave que no se ha abordado en estudios anteriores es el efecto de la orientación de las fracturas en relación con la gravedad sobre la dinámica química. En las fracturas horizontales, la segregación de fluidos ocurre cuando los fluidos inyectados tienen diferentes densidades, con el fluido menos denso montado sobre el fluido más denso. Para fluidos miscibles, un gradiente de densidad puede conducir a inestabilidades tales como digitación inducida por doble difusión11, mezcla impulsada por convección12 así como inestabilidades de Rayleigh-Taylor13,14. Una pregunta clave es cómo estas inestabilidades afectan la mezcla de fluidos y, a su vez, la precipitación mineral a lo largo de un plano de fractura inclinado.

En este artículo, combinamos experimentos visuales de laboratorio y modelos numéricos para demostrar que la dinámica química impulsada por la gravedad controla la mezcla de fluidos y la distribución del precipitado dentro de una fractura de apertura uniforme. Demostramos que un contraste de densidad entre los dos fluidos puede conducir al confinamiento del fluido menos denso en un canal estrecho. El tamaño de la runlet depende de la orientación del plano de fractura en relación con la gravedad. La forma y la estabilidad de las gotas se ven afectadas por los vórtices 3D inducidos por la gravedad en un régimen de flujo laminar, y los vórtices también afectan las líneas de mezcla y la distribución espacial de los precipitados de carbonato a lo largo del plano de fractura. La presencia de inestabilidades inducidas por la gravedad en un régimen laminar tiene el potencial de afectar el diseño y la operación de operaciones subterráneas en el secuestro de \(\hbox {CO}_2\) mediante la captura de minerales en roca fracturada. Las fracturas en el subsuelo pueden sellarse de manera diferente según la orientación, lo que afecta la capacidad de autocuración de una fractura, especialmente si se orienta verticalmente. Es más probable que las fracturas horizontales sean selladas uniformemente por la precipitación mineral.

Se realizaron experimentos con fluidos no reactivos para comprender cómo un contraste de densidad solo afecta la mezcla de dos fluidos en fracturas inclinadas (100 mm x 100 mm) con una apertura uniforme de 2 mm (Figura S1 en Información complementaria). La Solución 1 más densa estaba compuesta por \(\hbox {Na}_2\) \(\hbox {CO}_3\), NaCl y agua (consulte la Tabla S1 en Información complementaria) y se introdujo a través del puerto de entrada izquierdo. La solución menos densa, la Solución 2, se introdujo a través del puerto de entrada derecho y consistía solo en \(\hbox {Na}_2\) \(\hbox {CO}_3\) y agua para producir un contraste de densidad de aproximadamente 7,1 %. . La solución 1 también contenía verde de bromocresol para permitir la obtención de imágenes de las dos soluciones (Fig. 1). Inicialmente, el plano de fractura se saturó con la Solución 2 y luego ambos fluidos se bombearon simultáneamente al plano de fractura a la misma velocidad. Se usó una velocidad de 0,17 ml/min para asegurar que las condiciones estuvieran en el régimen de flujo laminar (número de Reynolds \(\sim 1,34\)). La Solución 2 se bombeó a través del puerto derecho (Figura S1), mientras que el fluido más denso (Solución 1) se bombeó a través del puerto izquierdo con el mismo caudal. (Nota: las películas SM7 y SM8 de la invasión de fluidos para 0\(^\circ\) y 90\(^\circ\) se pueden encontrar en la Información complementaria).

Inicialmente, el contraste de densidad entre los dos fluidos resultó en la estratificación del fluido causada por la gravedad (a los 25 min en la Fig. 1) con el fluido menos denso (blanco) sobre el fluido más denso (azul). Para la inclinación de la fractura de 90\(^\circ\), se observó que se formaba una pequeña corriente de fluido menos denso directamente sobre el puerto de entrada del fluido menos denso. Para inclinaciones de fractura mayores que 0\(^\circ\), se observa que la gota permanece incluso después de que la Solución 2 fuera completamente desplazada por la Solución 1 más densa del plano de fractura (75 minutos). El ancho del runlet aumentó con la disminución de los ángulos de inclinación de la fractura de 90\(^\circ\) a 15\(^\circ\) (Fig. 2). Para ángulos de inclinación superiores a 0\(^\circ\), el tamaño de las pequeñas gotas se estabilizó después de 167 minutos y no cambió en extensión espacial durante los 133 minutos restantes de un experimento.

Imágenes digitales mejoradas de experimentos de mezcla de fluidos miscibles no reactivos. Cada columna representa diferentes tiempos durante los experimentos (25, 50, 75, 167 y 250 minutos después del inicio del bombeo de ambos fluidos), y cada fila representa un ángulo de inclinación de fractura diferente. La Solución 2 menos densa se bombeó a través del puerto derecho y la Solución 1 a través del puerto izquierdo. (Consulte la información complementaria para conocer las ubicaciones de los puertos, Figura S1).

Estas observaciones experimentales demuestran que para las fracturas, la mezcla y la distribución espacial de fluidos no reactivos miscibles con diferentes densidades se ven afectadas por la orientación relativa entre el plano de fractura y la gravedad. El contraste de densidad en una fractura vertical restringe el fluido menos denso a un camino estrecho y provoca inestabilidades hidrodinámicas que crean características similares a burbujas a lo largo de la pequeña corriente (p. ej., Fig. 1 90\(^\circ\) a los 250 minutos). Por ejemplo, para un ángulo de inclinación de 90\(^\circ\), se observan burbujas discretas de la solución menos densa (Fig. 1 para tiempos de 50-250 minutos). Mientras que para inclinaciones de fractura de 30\(^\circ\) y 60\(^\circ\), se observan ondulaciones a lo largo del perímetro de la trayectoria de la pequeña corriente a los 50 y 75 minutos (Fig. 2 a la izquierda). El runlet se bifurca en dos ramas cerca de la salida para inclinaciones de fractura de 15\(^\circ\) y 30\(^\circ\).

La Figura 2a-f proporciona una comparación de la geometría de los pequeños arroyos 250 minutos después del inicio de la invasión simultánea de fluidos para las diferentes inclinaciones de fractura. Para mejorar la solución menos densa en las imágenes para estimar el área, se utilizó un código basado en MATLAB para restar el gradiente de fondo de la concentración de densidad del fluido. El área de la región de la solución menos densa se evaluó a partir de la imagen procesada para los diferentes ángulos de inclinación y luego se normalizó por el área del plano de fractura para dar el valor de fracción del área de fractura que se muestra en la Fig. 2g. A medida que disminuía el ángulo de inclinación de la fractura, aumentaba el área de la corriente menos densa. El cambio de área con el ángulo de inclinación se captura mediante csc(\(\theta\)), que está relacionado con la componente de gravedad paralela al plano de fractura.

(a) Imágenes ópticas en falso color de la geometría de los runlets para (a–f) inclinaciones de fractura de 0\(^\circ\), 15\(^\circ\) 30\(^\circ\), 45\(^ \circ\), 60\(^\circ\), 75\(^\circ\) y 90\(^\circ\) después de 250 minutos. ( g ) Fracción del área de fractura cubierta por el runlet en función de la inclinación de la fractura (el recuadro muestra el ángulo de inclinación).

Se observó que la formación de gotitas afectaba la mezcla de fluidos en el plano de fractura y, a su vez, las concentraciones de fluidos. La Figura 3 muestra la evolución temporal de la concentración del fluido denso (Solución 1) para las diferentes inclinaciones de fractura (consulte la Sección 5 de información complementaria para obtener más detalles). La intensidad de la luz brinda información sobre la concentración promedio proyectada y no puede distinguir el nivel real de mezcla. Sin embargo, la concentración del proyecto 2D es suficiente para comprender los efectos de la orientación de la fractura en los patrones de expansión. Además, la mezcla se puede entender mejor a partir de nuestros experimentos con precipitación y simulaciones numéricas en 3D que se presentan en las siguientes secciones. La concentración de la Solución 1 nunca alcanza el 100% (regiones azules) en la fractura horizontal (0\(^\circ\)) contrario a los otros ángulos de inclinación de la fractura. En 0\(^\circ\), los fluidos se segregan perpendicularmente (es decir, en la apertura de 2 mm) al plano de fractura (recuadro en la Fig. 3) con el fluido menos denso montado sobre el fluido más denso. Para ángulos de inclinación altos (45\(^\circ\) a 75\(^\circ\)) al final del experimento, casi el 80% del plano de fractura contiene solo el fluido de alta densidad (100% Solución 1 azul regiones). Debido a la geometría de la gota inducida por la gravedad, la mezcla entre los fluidos se produce alrededor del perímetro de la gota y en la interfaz invasora entre las soluciones 1 y 2 durante tiempos \(< 80\) min. en fracturas inclinadas, es decir, en la interfaz entre los dos fluidos. La extensión espacial de la mezcla aumenta a medida que disminuye el ángulo de inclinación. Para inclinaciones de fractura de \(0^\circ\)–\(30^\circ\) y \(90^\circ\), las concentraciones de fluido han alcanzado el estado estacionario. Sin embargo, para inclinaciones de \(45^\circ\)–\(75^\circ\), las concentraciones siguen cambiando en el tiempo, lo que sugiere que tanto la segregación de fluidos (Fig. 3) como los procesos de formación de gotitas contribuyen a la mezcla de fluidos.

(a–g) Concentración del fluido más denso (Solución 1) en función del tiempo experimental. El recuadro es un esquema de la segregación de fluidos en función del ángulo de inclinación de la fractura.

Se observan burbujas y ondulaciones en las pequeñas corrientes para inclinaciones de fractura de 15\(^\circ\)–90\(^\circ\) (Fig. 1). Las inestabilidades pueden surgir tanto de las diferencias de velocidad como de densidad entre dos fluidos. En nuestros experimentos, surge un contraste de velocidad entre los dos fluidos, aunque los fluidos se bombean a la misma velocidad, porque la formación de una pequeña corriente reduce el área a través de la cual fluye la Solución 2. Las inestabilidades de Kelvin-Helmholtz (KH) ocurren a lo largo de la interfaz entre dos fluidos con diferentes velocidades15. Los estudios que utilizaron celdas Hele-Shaw horizontales encontraron que la longitud de onda de las inestabilidades de KH entre dos fluidos inmiscibles con diferentes densidades y viscosidades se vio afectada por la apertura de la celda. Para una apertura fija, la longitud de onda de la interfaz entre el gas y el petróleo aumentó con la distancia desde la entrada16. Las inestabilidades de Rayleigh-Taylor (RT) también pueden ocurrir en la interfaz entre dos fluidos cuando las densidades difieren13. En estudios de inestabilidades RT en una celda Hele-Shaw vertical17,18, se observó que la longitud de onda, \(\lambda\), de las inestabilidades a lo largo de la interfaz entre los dos fluidos dependía de la apertura, b, específicamente \(\lambda \sim 2b/3\) cuando la difusión es insignificante (es decir, un número de Peclet grande, \(Pe = b3\delta \rho g/\mu D\) donde \(\mu\) es la viscosidad, \(\delta \rho \) es la diferencia de densidad, g es la aceleración causada por la gravedad). Si la Pe es pequeña, entonces \(\lambda = b/Pe\).

Medimos el espaciado de las burbujas y/o la longitud de onda de la ondulación en dos momentos diferentes para determinar si el espaciado de las características cambió con el tiempo. La figura 4 muestra el espacio entre burbujas y ondulaciones observado en las corrientes para las inclinaciones de fractura de 15\(^\circ\) - 90\(^\circ\) para tiempos de 83,33 y 250 minutos después del inicio del bombeo. El espaciamiento se obtuvo midiendo la distancia entre las sucesivas protuberancias a lo largo del runlet en las imágenes. El espacio promedio entre las ondas/burbujas para inclinaciones de fractura de 15\(^\circ\) a 75\(^\circ\) varía de 5,87 a 6,74 mm y varía con la distancia desde la entrada, lo que es contrario a las observaciones para KH inestabilidades para fluidos inmiscibles16. Para el caso de 90\(^\circ\), el espacio entre las características similares a burbujas es de 3,51 mm y es relativamente constante entre 83,33 min y 250 min. El espacio medio de burbuja/ondulación aumentó para ángulos de inclinación de 45\(^\circ\) a 75\(^\circ\). Los espaciamientos medidos son del orden de la longitud de onda esperada, \(\lambda\), de las inestabilidades de Rayleigh-Taylor (RT). Las inestabilidades hidrodinámicas afectan la geometría de la línea de mezcla entre los dos fluidos, lo cual es importante cuando los dos fluidos son reactivos y se forman precipitados, y el espaciamiento característico de las inestabilidades se ve afectado por la gravedad en términos de inclinación de la fractura. El análisis de espaciado indica que es probable que las inestabilidades sean causadas por inestabilidades RT y no inestabilidades KH.

Valores del espacio entre las ondas en ángulos de 15\(^\circ\) a 90\(^\circ\) en T=83,33 minutos y T=250 minutos. La apertura es de 2 mm; la velocidad de bombeo es de 0,17 ml/min para las Soluciones 1 y 2; el contraste de densidad es 1111/1031.8. El cuadrado pequeño representa la media, y los límites izquierdo y derecho representan el mínimo y el máximo respectivamente.

Realizamos simulaciones a escala de poros en 3D para determinar los mecanismos que dan como resultado la formación y la inestabilidad de las gotas observadas en los experimentos. Para una fractura inclinada verticalmente, se realizaron simulaciones para examinar cómo dos fluidos bombeados simultáneamente en una fractura conducen a la formación de gotitas. A modo de comparación, la simulación se ejecutó primero sin un contraste de densidad (Fig. 5c, d) y luego con el mismo contraste de densidad (Fig. 5a, b) utilizado en los experimentos. Las ecuaciones de gobierno utilizadas en las suposiciones de simulación y modelado se pueden encontrar en la Sección 6 de información complementaria y la Tabla S.5 enumera los parámetros de simulación para los fluidos para cada caso. Los campos de concentración promediados en profundidad y las líneas de corriente se muestran en la Fig. 5. Los campos de concentración promediados en profundidad se obtuvieron promediando los valores de concentración en la dirección de apertura, y las líneas de corriente se crearon en función de los campos de velocidad 3D. Al comparar los campos de concentración promediados en profundidad y las líneas de corriente, cuando hay una diferencia de densidad entre los dos fluidos, el fluido más liviano queda confinado a un camino estrecho, es decir, una pequeña corriente (Fig. 5a). Sin una diferencia de densidad, no se forma una pequeña corriente (Fig. 5c) y las líneas de corriente se dispersan (Fig. 5d). El hecho de que la fractura horizontal con diferencia de densidad (Fig. 1 fila superior) y la fractura vertical sin diferencia de densidad (Fig. 5) no provoquen la formación de un runlet confirma que tanto la diferencia de densidad entre los fluidos como la orientación de la fractura con con respecto a la gravedad son necesarios para la formación de runlets.

(a) Campo de concentración promediado en profundidad en las direcciones x e y (es decir, plano de fractura) del caso en el que los dos fluidos tienen diferente densidad; (b) líneas de corriente para el caso en que los dos fluidos tengan diferente densidad; (c) campo de concentración promediado en profundidad del caso en el que los dos fluidos tienen la misma densidad; (d) líneas de corriente para el caso en que los dos fluidos tengan la misma densidad.

A partir de las líneas de corriente (Fig. 5b), se observa que se producen varios vórtices alrededor de la pequeña corriente. Se mantuvo la forma general de los runlets, pero la forma de los runlets era inestable y mostraba pequeñas fluctuaciones con el tiempo. Este fenómeno es similar a la inestabilidad de Kelvin - Helmholtz - Rayleigh - Taylor que surge cuando los fluidos con diferentes densidades tienen una velocidad relativa. Las estructuras de flujo de vórtice cerca de la corriente son similares a los rollos de convección causados ​​por la inestabilidad de Rayleigh-Benard, que es un fenómeno bien conocido que es causado por un gradiente de densidad de una diferencia de temperatura. Cuando un fluido más cálido se encuentra debajo de un fluido más frío, el gradiente de densidad causado por el gradiente de temperatura induce una fuerza de flotabilidad. El fluido más cálido y liviano se mueve hacia arriba, y el fluido más frío y pesado se hunde, lo que da como resultado un patrón de flujo de rodillos de convección. La rotación de los rodillos suele ser estable y una pequeña perturbación no afectará la estabilidad de los rodillos. Sin embargo, una perturbación mayor puede afectar la rotación y desencadenar un flujo inestable19,20. En nuestro sistema, aunque no hay diferencia de temperatura, hay una diferencia de densidad provocada por la diferencia de concentración entre los fluidos, lo que hace que el fluido más ligero fluya hacia arriba y el fluido más denso fluya hacia abajo. Por lo tanto, la fuerza de flotación debida a la diferencia de concentración entre los dos fluidos conduce a la inestabilidad de Rayleigh-Taylor que provoca estructuras de flujo vorticial inestables cerca de la corriente13,14. Además de la fuerza de flotabilidad, existe una velocidad relativa entre el flujo de flujo y el flujo de fondo. La velocidad de la gota es mayor que la del fluido circundante porque el fluido inyectado se enfoca a través de un camino estrecho (es decir, la gota). La combinación del contraste de densidad y la velocidad relativa rompe la estabilidad de los rollos de convección y conduce a un flujo de vórtice inestable. Este flujo de vórtice inestable es la causa de la inestabilidad de la pequeña corriente y afecta la forma de la pequeña a través de movimientos de flujo de vórtice. Además, las líneas aerodinámicas 3D complejas alrededor de los vórtices controlan fuertemente la mezcla a lo largo de la corriente, lo que a su vez afecta el ancho y la inestabilidad de la corriente.

A través de las simulaciones numéricas en 3D, concluimos que una diferencia de densidad entre los fluidos en una fractura inclinada puede conducir a la formación de runlets. Es probable que los vórtices sean inducidos por una combinación del contraste de densidad y la diferencia de velocidad entre los fluidos. Los vórtices son simétricos con respecto al runlet a lo largo del tiempo, manteniendo así la geometría general del runlet.

Se espera que la formación de runlets en fracturas inclinadas afecte la mineralización a lo largo de las fracturas porque la formación de runlets limita las líneas de mezcla entre fluidos y limita la extensión del área en la que un fluido puede interactuar con la roca. Para probar esta hipótesis, se indujo la precipitación de carbonato de calcio (\(\hbox {CaCO}_3\)) en las fracturas de apertura uniforme (2 mm) (100 x 100 \(\hbox {mm}^2\)) para diferentes inclinaciones de fractura . Se indujo una precipitación homogénea usando la Solución 3 (más densa, introducida a través del puerto de entrada izquierdo) con una concentración de cloruro de calcio de 1 mol/L (\(\hbox {CaCl}_2\)) en solución acuosa, y la Solución 4 (menos densa introducida a través del puerto de entrada derecho). puerto de entrada) con una concentración de carbonato de sodio de 0,3 mol/L (\(\hbox {Na}_2\hbox {CO}_3\)) en solución acuosa (consulte la Tabla S.2 en Información complementaria). Estos fluidos producen la siguiente reacción:

eso hace que \(\hbox {CaCO}_3\) se precipite fuera de la solución (Fig. 6a). Como en los experimentos sin precipitación, la fractura se llenó inicialmente con la Solución 4 menos densa y luego ambas soluciones se bombearon simultáneamente en la fractura a un caudal constante (0,17 ml/min) durante 5 horas. Las imágenes digitales se adquirieron cada 5 segundos.

Imagen SEM de (a) precipitados de carbonato de calcio homogéneos y (b) heterogéneos creados usando las ecuaciones. (1) y (2-4) en una fractura horizontal.

La Figura 7 proporciona una comparación de la distribución de precipitados \(\hbox {CaCO}_3\) para fracturas con inclinaciones de 0\(^\circ\) (plano de fractura perpendicular a la gravedad) y 90\(^\circ\) (fractura plano paralelo a la gravedad). En la fractura horizontal (0\(^\circ\) Fig. 7a), \(\hbox {CaCO}_3\) se observan precipitados en todo el plano de fractura porque se produce una mezcla a lo largo de la interfase entre los dos fluidos, es decir, la la interfaz es esencialmente horizontal ya que el fluido menos denso se desplaza sobre el fluido más denso (Fig. 3). La distribución del precipitado difiere en la fractura vertical (90\(^\circ\) Fig. 7b). Se observa una gota estrecha de precipitados de carbonato de calcio sobre el puerto con el fluido menos denso (\(\hbox {Na}_2\) \(\hbox {CO}_3\) Puerto en la Fig. 7b). Para observar cómo se mezclan los componentes del fluido durante el flujo reactivo miscible en fracturas inclinadas, también se realizaron experimentos con indicadores de colorante de pH agregados a las soluciones (Tabla S2). La solución 3 se tiñó con púrpura de bromocresol, que inicialmente es amarillo (pH < 5,2). La Solución 4, menos densa, se tiñó con verde de bromocresol, que inicialmente es azul (pH > 5,4). Cuando las dos soluciones se mezclaron en una fractura, el pH aumentó y superó los 6,8, lo que provocó que los fluidos mezclados se volvieran de color púrpura. La Figura 8 muestra imágenes digitales de la fractura durante 25, 50, 75, 167 y 250 minutos después del inicio del bombeo simultáneo de las soluciones 3 y 4. Al igual que para el caso no reactivo (Fig. 1), la fractura se rellenó inicialmente con la Solución 4 menos densa (azul en la Fig. 8 a los 25 minutos) para el experimento de fluidos miscibles reactivos. A medida que la solución menos densa 4 se desplaza y se mezcla con la solución más densa 3, el color cambia a púrpura.

Distribuciones de calcita precipitada en fracturas inclinadas en (a) 0\(^\circ\) y (b) 90\(^\circ\).

Desarrollo de precipitados en un plano de fractura a lo largo del tiempo. La orientación de la fractura relativa a la gravedad se da en la esquina inferior izquierda de cada fila y el tiempo en la parte superior de cada columna. Los colores se utilizan para identificar los componentes del fluido según el pH (amarillo: solución 3, azul: solución 4, púrpura: mezcla de soluciones 3 y 4) y las regiones blanqueadas contienen precipitados de calcita. Nota: La solución 3 se bombea por el lado izquierdo y la solución 4 por el puerto derecho. (Para obtener detalles sobre la configuración experimental, consulte la sección 2 de Información complementaria y para ver las películas de la formación de la precipitación, consulte las películas complementarias M1 - M6).

El efecto del ángulo de inclinación de la fractura sobre la mezcla de fluidos se manifiesta de dos maneras: (1) la distribución espacial de los precipitados de carbonato de calcio y (2) el espesor de los precipitados. Para todas las inclinaciones de fractura, la mezcla entre los dos fluidos ocurrió inicialmente en todo el plano de fractura porque la fractura estaba inicialmente saturada con la solución ligera (Solución 4). Cuando ambas soluciones se bombean simultáneamente en la fractura, la Solución 3, que es más densa, se hunde y luego desplaza a la Solución 4, que es más ligera, formando un frente uniforme, es decir, una línea horizontal que atraviesa el plano de la fractura (Fig. 8 para tiempos de 25 a 75 minutos y ver videos). SM1 - SM6 en Información complementaria para ver el frente de precipitación inicial). Se observa fluido denso sin mezclar cerca del puerto de entrada durante tiempos \(> 75\) mins y ángulos de inclinación \(>30^\circ\) Una vez que la solución más densa llegó a la salida (tiempo >75 min), la solución menos densa repuso la solución frente que conduce a la formación continua de precipitados a lo largo del frente horizontal. Sin embargo, dependiendo de la inclinación de la fractura, los precipitados se asentaron (es decir, llovieron) desde el frente horizontal y se acumularon alrededor de la entrada de la fractura, o se depositaron sobre todo el plano de fractura. La sedimentación de los precipitados en regiones cercanas a la entrada ocurrió para inclinaciones de fractura de 45\(^\circ\) a 90\(^\circ\). Mientras que los precipitados caían continuamente desde el frente para las fracturas inclinadas a 90\(^\circ\), se requería una masa crítica de precipitados para una inclinación de 45\(^\circ\) a 75\(^\circ\). Cuando se alcanzó una masa crítica, los precipitados se deslizaron por el plano de fractura inclinado y se acumularon cerca de la entrada de la fractura. Esto no se observó para las fracturas inclinadas a 15\(^\circ\) o 30\(^\circ\). Esto sugiere que el coeficiente de fricción estática para los precipitados está entre tan (30\(^\circ\)) y tan (45\(^\circ\)), aunque también se deben tener en cuenta las fuerzas de arrastre viscoso de las soluciones que fluyen. .

Para inclinaciones de fractura de 45\(^\circ\)–90\(^\circ\), el amarillo aparece en la imagen a veces > 75 minutos, lo que indica que una alta concentración de la Solución 3 que no interactúa con la Solución menos densa 4. Al igual que en el caso no reactivo, el fluido menos denso está esencialmente confinado a un canal estrecho (trayectoria azul a la derecha de las imágenes) a medida que el fluido más denso llena la fractura. Como resultado, después del desplazamiento inicial del fluido menos denso, la formación de precipitados se restringió a un camino estrecho a lo largo de la corriente de fluido menos denso (Fig. 8) para ángulos de inclinación altos. La precipitación a lo largo de los bordes de la escorrentía fue suficiente para bloquear el flujo en la abertura en estos lugares, inhibiendo así la mezcla y la formación de precipitados adicionales.

El cambio en la extensión del precipitado a lo largo del plano de fractura se muestra en la Fig. 9. La imagen de referencia se definió como la imagen tomada después de que el frente de reacción llegara a la salida. La imagen de referencia se sustrajo de todas las imágenes para cuantificar el cambio en la cantidad y distribución espacial de los precipitados. El valor de la intensidad del píxel disminuye cuando hay precipitados porque la precipitación bloquea la luz que se transmite a través de la fractura. Si la intensidad de la luz disminuía, se definía que ese píxel de la imagen tenía más precipitados en relación con la imagen de referencia. Por el contrario, si aumentaba la intensidad de la luz, se definía que el píxel tenía menos precipitados. Si la intensidad no cambiaba, un píxel se etiquetaba como sin cambios. La Figura 9 muestra la fracción de área de los precipitados a través del plano de fractura como una función del tiempo (donde t = 0 es el marco de referencia) para diferentes ángulos de inclinación. La fracción de área se determinó contando los píxeles que representan una determinada condición (es decir, sin cambios, más o menos precipitados) divididos por el número total de píxeles que definen el plano de fractura. Las regiones están etiquetadas como más precipitados (azul), menos precipitados (naranja) o una cantidad igual de precipitados (amarillo) en relación con la imagen de referencia. Las regiones con menos precipitaciones aumentaron con el aumento del ángulo de inclinación. A 90\(^\circ\), la mayor parte del plano de fractura (93%) perdió precipitados en comparación con justo después del paso del frente de reacción (83 min). Una inclinación de 60\(^\circ\) también exhibió una pérdida significativa (73,94%) de precipitados a través del plano de fractura por sedimentación, mientras que la fractura de 75\(^\circ\) mostró una pérdida de precipitados del 62,65%. La pérdida de precipitados fue significativamente menor para 45\(^\circ\) (36,99%), 30\(^\circ\) (51,07%, 15\(^\circ\) (16,72%) y 0\(^ \circ\) (14,18 %). La pérdida de precipitados se debe principalmente a la sedimentación, especialmente para ángulos de inclinación grandes. Para ángulos de inclinación pequeños, por ejemplo, 15\(^\circ\), el cambio es relativamente pequeño con las áreas con más el precipitado aumenta ligeramente con el tiempo y las áreas con menos precipitado e igual muestran una ligera disminución. \(\theta = 0^\circ\) es bastante diferente de los otros ángulos en que la pérdida de precipitado surge principalmente del transporte de precipitados fuera de la fractura La mayor parte del área (66,19 %) tiene más precipitación en comparación con la imagen de referencia Los resultados de la simulación de (Sahu et al., 2009) mostraron que se formaría una lengua de gravedad de fluido más ligero en una fractura horizontal, lo que ayuda en la posible mezcla de dos soluciones sobre todo el plano de fractura y por lo tanto la formación de más precipitados.

La fracción del área del plano de fractura cubierta con más (azul) o menos precipitados (rojo) o sin cambios (amarillo) en relación con la cantidad de precipitados después de que el frente de reacción alcanzó la salida para ángulos de inclinación de fractura de (a) \(0^\circ \), (b) \(15^\circ\), (c) \(30^\circ\), (d) \(45^\circ\), (e) \(60^\circ\) , (f) \(75^\circ\) y (g) \(90^\circ\).

Para resumir, en una fractura de apertura uniforme: (1) La sedimentación sin obstáculos ocurre en un ángulo de inclinación de 90\(^\circ\); (2) Cuando el ángulo de inclinación \(\theta > 30^\circ\), los precipitados se deslizan hacia el fondo de la fractura; (3) Cuando el ángulo es \(45^o< \theta < 90^\circ\), los precipitados se acumulan cerca de la entrada; (4) Cuando \(\theta < 30^\circ\), los precipitados alcanzan una cobertura casi completa del plano de fractura. (La evolución de la distribución de precipitados se puede ver en las películas SM1-SM6 que forman parte de la Información complementaria).

En el secuestro geológico de \(CO_2\) del subsuelo, la precipitación inducida puede oscilar entre precipitados homogéneos y heterogéneos. Que se produzca una precipitación homogénea (relleno de poros) o heterogénea (adherencia a la superficie) en el secuestro de \(CO_2\) del subsuelo dependerá de los fluidos, las condiciones de temperatura y la mineralogía de la roca. Se realizaron experimentos para determinar si la distribución del precipitado difiere si se forman precipitados homogéneos o heterogéneos en una fractura de pared rugosa mediante la mezcla de 2 fluidos miscibles para inclinaciones de fractura de \(0^\circ\) y \(90^\circ\) . Se creó una fractura de pared rugosa a partir de vaciados de poliuretano de una fractura inducida en creta de Austin (consulte la sección 3 de Información complementaria para conocer los detalles de fabricación). La reacción para la precipitación homogénea viene dada por la ecuación 1. Se crearon precipitados heterogéneos (Fig. 6b) usando la Solución 5, una solución acuosa de cloruro de calcio (\(CaCl_2\)) con una concentración de 1 mol/L, y la Solución 6 fue una solución acuosa de 0,6 mol/L. L concentración de solución acuosa de bicarbonato de sodio (\(NaHCO_3\)) (consulte la Tabla de información complementaria S3). La reacción de estas dos soluciones da como resultado

que conducen a carbonato de calcio (\(CaCO_3\)) precipitados adheridos a la superficie y la producción de dióxido de carbono (\(CO_2\)) gas. Al igual que en los experimentos sin precipitación, la fractura se llenó inicialmente con la Solución 6 menos densa y luego ambas soluciones se bombearon simultáneamente en la fractura a un caudal constante (0,17 ml/min) durante 5 horas. Las imágenes digitales se adquirieron cada 5 segundos. Tenga en cuenta que para estos experimentos y los resultados que se muestran en la Fig. 10, el fluido menos denso se introdujo a través del puerto izquierdo y el fluido de mayor densidad a través del puerto derecho, lo que difiere de los experimentos con fluidos miscibles no reactivos que se muestran en las Figs. 1, 2, 3 y 5 y precipitación homogénea en la fractura de pared lisa que se muestra en las Figs. 7 y 8. Después del experimento, las fracturas se escanearon con rayos X por TC para determinar la distribución y el grosor del precipitado de carbonato de calcio.

La Figura 10 compara la distribución del precipitado para el carbonato de calcio que llena los poros y el que se adhiere a la superficie. Para una inclinación de fractura de \(0^\circ\), tanto los precipitados homogéneos (Fig. 10a) como los heterogéneos (Fig. 10c) se observan en todo el plano de fractura. La variación del espesor depende de la distribución de la apertura de la fractura y de la ondulación o rugosidad de la superficie de la fractura. La apertura controlará las tasas de flujo a través de la fractura mientras que la ondulación, especialmente para las fracturas horizontales (\(0^\circ\)), afecta la segregación por gravedad en la fractura que permite que el fluido menos denso viaje sobre el fluido más denso. Para \(90^\circ\), tanto los precipitados homogéneos (Fig. 10b) como los heterogéneos (Fig. 10d) están restringidos a solo una fracción del plano de fractura. Sin embargo, el ancho de los precipitados es más ancho que el observado en la precipitación homogénea para la fractura plana Fig. 8. En un estudio numérico, Cao et al.21 demostraron que la forma, el ancho y la estabilidad de un runlet en fractura vertical se ven afectados por la variabilidad en la apertura de la fractura debido a la variación en las tasas de flujo a través del plano de fractura. Los controles gravitacionales sobre los precipitados de carbonato de calcio ocurren tanto para la precipitación homogénea como para la heterogénea, pero el ancho de la distribución del precipitado en las fracturas verticales se verá afectado por la rugosidad de la superficie y, a su vez, la distribución de la apertura.

Comparación de (a, b) precipitación homogénea o de relleno de poros y (c, d) heterogénea o adherida a la superficie en una fractura de pared rugosa para inclinaciones de fractura de (a, c) \(0^\circ\) (horizontal) y ( b, d) \(90^\circ\) (vertical). Las escalas de color representan el espesor del precipitado en milímetros.

La capacidad de la sociedad para enfrentar muchos de los desafíos energéticos actuales y futuros (p. ej., secuestro de \(CO_2\)) depende de nuestra capacidad para predecir cómo se comportan los fluidos y cómo se mueven a través de la roca fracturada en el subsuelo, donde los fluidos pueden interactuar potencialmente con la roca y naturalmente fluidos que ocurren allí. En este estudio, se utilizó una química simplificada con un comportamiento bien entendido y paredes de fractura inertes para la visualización directa de la precipitación y deposición de carbonato en fracturas con diferentes orientaciones. Nuestras observaciones experimentales y simulaciones numéricas demuestran que la mezcla de fluidos en una fractura depende en gran medida de la orientación de la fractura cuando existe un contraste de densidad entre dos fluidos, en este caso de aproximadamente el 7 %. La orientación del plano de fractura en relación con la gravedad controla la segregación de fluidos por densidad, conduce al confinamiento de fluidos por el fluido más denso (Fig. 1) que a su vez afecta el tamaño y la distribución de las líneas de mezcla o interfases (Fig. 1) y la distribución de precipitados (Fig. 7). Cuando un plano de fractura es paralelo a la dirección de la gravedad, la mezcla y la formación de precipitados están fuertemente restringidas a una pequeña corriente estrecha. Aunque en una condición de flujo puramente laminar, se forman vórtices que controlan la estabilidad de la pequeña corriente (Fig. 5). Los vórtices se producen debido a la segregación y el confinamiento impulsados ​​por la gravedad que dan como resultado una diferencia de velocidad entre los dos fluidos. A medida que la inclinación de la fractura disminuye, el área de la pequeña corriente aumenta y en \(0^\circ\) (fractura horizontal) se obtiene una cobertura completa del plano de fractura con precipitados. Se observó que ocurrían efectos impulsados ​​por la gravedad para distribuciones de precipitados tanto homogéneas como heterogéneas (Fig. 10b, d). Para la mineralización de carbono en rocas máficas y ultramáficas, el agua saturada \(CO_2\) inyectada es más densa y totalmente miscible con el agua subterránea ambiental. La mineralización del carbono se basa en la disolución de cationes que luego reaccionan con \(CO_2\). En este escenario, tanto las reacciones homogéneas como las heterogéneas son relevantes. Siempre que la densidad relativa del fluido cambie debido a la mezcla, la precipitación y/o los procesos geoquímicos, existe la posibilidad de que la dinámica química impulsada por la gravedad controle las distribuciones de los precipitados.

Es importante tener en cuenta que en un reservorio de secuestro de \(CO_2\) subterráneo, los fluidos y la química son dramáticamente más complicados22,23,24. Para los acuíferos salinos fracturados, el contraste de densidad para el secuestro de \(CO_2\) entre el \(CO_2\) líquido (1101 \(kg/m^3\)) y el agua (1025 \(kg/m^3\)) es aproximadamente 7%, similar al contraste de densidad utilizado en nuestros experimentos. Sin embargo, el contraste de densidad entre el \(CO_2\) supercrítico y algunas salmueras del subsuelo puede ser tan alto como 50-70%2, lo que podría conducir a una segregación y confinamiento de fluidos más fuerte. Los fluidos de secuestro, aunque significativamente afectados por la presencia de \(CO_2\) disuelto, también se ven afectados por los gradientes de temperatura, la composición de la roca a lo largo de las superficies de fractura y la química de la salmuera. Estos factores ciertamente afectarán la precipitación. Por ejemplo, es probable que ocurran reacciones con los componentes disueltos de la roca (esencialmente una sopa química) en numerosos umbrales de sobresaturación en lugar de la sobresaturación única que se aplica en nuestros experimentos. Sin embargo, a pesar de las complejidades de la interacción agua-gas-roca en una cuenca o área tectónicamente activa, es importante señalar que la mineralogía de vetas asociada observada es mucho menos complicada, es decir, típicamente dominada por carbonato o cuarzo (p. ej.,25,26 ,27). Por ejemplo, las vetas en mudrock observadas en algunas partes de la Formación Wolfcamp consisten en dolomita temprana seguida de calcita y, finalmente, cuarzo muy pequeño28.

Otras propiedades de fluidos, rocas y fracturas también afectan la mezcla de fluidos, la formación de minerales y las distribuciones de fluidos y minerales. Un estudio basado en la geología CarbFix determinó que el tipo de minerales formados dependía del pH de los fluidos formándose siderita para pH <5 y carbonatos de Mg-Fe y Ca-Mg-Fe para pH >5. Para valores de pH más altos, existe la posibilidad de formar hidróxidos de Al y Fe, calcedonia, zeolitas y esmectitas24. Como estas reacciones ocurren a lo largo de las trayectorias de flujo de fractura, es probable que el pH y otras propiedades del fluido evolucionen con el tiempo y la distancia. La difusividad de los fluidos también afecta la mezcla y altera el contraste de densidad de los fluidos con el tiempo. Los valores altos de difusividad conducirán muy probablemente a un aumento en el ancho de las gotas o posiblemente inhibirán la formación de gotas si la difusión es rápida en relación con el caudal. La velocidad de inyección de los fluidos afectará la estabilidad de la pequeña corriente porque controla la forma y el movimiento de los vórtices. Las propiedades de la fractura y de la roca, como la variabilidad de la apertura de la fractura, deben considerarse en estudios futuros porque la heterogeneidad estructural afectará la formación de pequeñas corrientes y la cantidad de estratificación de fluido dentro de cada apertura. En la naturaleza, las superficies de fractura son ásperas y varían en mineralogía, lo que resulta en una variabilidad de la apertura y, a su vez, puede dar lugar a rutas de flujo preferenciales y zonas de estancamiento, las cuales se sabe que afectan significativamente el flujo, la mezcla y el transporte de fluidos, como se observa en la Fig. 10.

Nuestros hallazgos también sugieren que la extensión de la mineralización de carbono en las redes de fracturas naturales en la roca se verá afectada por la orientación de las fracturas dentro de la red y el contraste de densidad entre los fluidos naturales y el fluido inyectado diseñado. En el sitio de CarbFix, se observan juntas columnares29 que se formaron durante el enfriamiento de la lava. En general, las fracturas en un yacimiento y sus orientaciones son el resultado de muchos procesos, incluidas las propiedades tectónicas, térmicas, químicas y de las rocas, y es probable que no se conozcan a priori. Las fracturas a menudo se forman con el tiempo en respuesta a diferentes estímulos (enfriamiento, calentamiento, tectónica, disolución y precipitación afectada por el flujo de fluidos) que tienen diferentes constantes de tiempo y pueden ocurrir de manera simultánea o secuencial. En la conceptualización más simple, el desequilibrio de las tensiones principales daría como resultado principalmente fracturas verticales a mayor profundidad y fracturas horizontales a poca profundidad30. La selección del sitio requeriría el conocimiento de las fracturas o redes de fracturas preexistentes y los posibles cambios en las propiedades del fluido durante la inyección y las reacciones químicas para maximizar la captura de \(CO_2\) a través de la mineralización in situ en las fracturas. Esto plantea la pregunta de que si hay fracturas horizontales, ¿sellarán preferentemente? Las vetas horizontales selladas, denominadas vetas de "carne", se observan comúnmente, particularmente en cuencas sedimentarias27, y a menudo sirven como lechos de sellos paralelos en lutitas. La precipitación observada en nuestros experimentos requiere que al menos un fluido fluya y esté en contacto con un segundo fluido. A medida que se sella una fractura, el flujo se reduciría porque la resistencia al flujo aumentaría por el sellado, la reducción de la apertura y/o el taponamiento por los precipitados. Una fractura completamente sellada ya no soportaría el flujo ni permitiría los mecanismos de mezcla observados en este estudio a menos que ocurriera una expansión de volumen comúnmente asociada con el carbonato y el agrietamiento inducido por la precipitación mineral secundaria asociada31 que reconectó las rutas de flujo de ambos fluidos.

En resumen, nuestras pruebas demuestran algunos de los procesos físicos y químicos fundamentales que pueden afectar el grado de mezcla de fluidos y la distribución de precipitados minerales que resultan de la precipitación homogénea o heterogénea en una fractura. Se debe considerar el potencial de la dinámica química impulsada por la gravedad al seleccionar y diseñar futuros sitios subterráneos para la captura de minerales de \(CO_2\). Si bien los estudios han examinado las reacciones químicas que se infiere que ocurrieron en el subsuelo en CarbFix23, se ha ignorado en gran medida el efecto de estas reacciones en las propiedades de los fluidos, la mezcla impulsada por la gravedad y la extensión y el transporte de los precipitados a medida que ocurren dentro de las fracturas. Las simulaciones del flujo del yacimiento a menudo se realizan a escala continua, una escala que no puede dar cuenta de los detalles de la geometría de la fractura (es decir, rugosidad de la superficie, distribución de la apertura, forma del vacío, área de contacto, etc.), variación en la mineralogía de la superficie de la fractura, evolución de las propiedades de los fluidos ni de las reacciones químicas impulsadas por la gravedad, todas ocurriendo dentro de una red de fracturas. Estos procesos deben abordarse en vista de que la química será extremadamente más complicada que la utilizada en nuestros experimentos para demostrar la existencia y el potencial de la dinámica química impulsada por la gravedad en un sitio subterráneo de \(CO_2\).

Muestra: Se crearon muestras de fractura de apertura uniforme a partir de dos placas planas de policarbonato transparente (PC) para permitir la obtención de imágenes ópticas de los fluidos inyectados. Las placas medían 100 mm x 100 mm x 12,7 mm (Figura S1 Información complementaria).

Se realizaron experimentos con fluidos no reactivos y reactivos para comprender cómo el contraste de densidad por sí solo afecta la mezcla de dos fluidos y la precipitación de carbonato de calcio en fracturas inclinadas. Las soluciones experimentales utilizadas para los experimentos no reactivos se enumeran en la Tabla S2 en la Información complementaria.

Se utilizaron dos bombas de jeringa Harvard Apparatus para introducir, simultáneamente, dos soluciones en una fractura. Las bombas se conectaron a los dos puertos de entrada de la muestra con tubería PFA de 1/8 de pulgada de diámetro y accesorios Swagelok MNPT de 1/16 de pulgada. Una jeringa de 200 ml contenía la Solución 1 y la otra jeringa contenía la Solución 2 (consulte las Tablas S1 y S2). La fractura se saturó inicialmente con la Solución 2 menos densa. Luego, las dos soluciones se bombearon simultáneamente en la fractura a la velocidad de flujo constante seleccionada (0,17 ml/min) durante 5 horas para permitir la mezcla y la formación de precipitados minerales. Después de 5 horas, las bombas se apagaron.

Se realizaron imágenes de tomografía computarizada (TC) de rayos X para obtener imágenes de la distribución espacial tridimensional de los precipitados durante el experimento. El escaneo se realizó en el Laboratorio Nacional Lawrence Berkeley utilizando un sistema de tomografía computarizada (TC) médica de rayos X de 16 cortes General Electric Lightspeed modificado a 80 y 120 kV, 200 mA. Las imágenes reconstruidas se procesaron utilizando el software ImageJ de código abierto y los paquetes de complementos asociados. Los escaneos se realizaron secuencialmente a 120 kV y 80 kV. Se realizaron pruebas previas al experimento que mostraron que la calcita es mucho menos transparente a la energía de 80 kV. Todos los demás materiales se comportaron de manera similar a las 2 energías. Al tomar la diferencia entre los dos escaneos, se acentúan las regiones ricas en calcita.

Se utilizó un sistema de imágenes ópticas digitales hecho a la medida para registrar imágenes de la fractura antes, durante y después de hacer fluir ambas soluciones en la fractura. El sistema consistía en una cámara espía para una Raspberry Pi con una resolución nativa de 5 megapíxeles que producía imágenes de 2592 x 1944 píxeles. La cámara estaba conectada a una Raspberry Pi Model B+ con 512 MB de RAM. Las imágenes se grabaron cada 5 segundos y se almacenaron como archivos jpeg directamente en una unidad flash de 128 GB. La descripción de la iluminación y la calibración de imágenes se proporciona en la sección 5 de Información complementaria.

Se utilizó un software de código abierto CFD OpenFOAM (OpenFOAM: The Open Source CFD Toolbox, 2014) para simular el flujo impulsado por la gravedad y el transporte de fluidos miscibles de diferentes densidades en una fractura vertical. Desarrollamos un solucionador OpenFOAM acoplando un solucionador de flujo (buoyantBoussinesqPimpleFoam) y un solucionador de advección-difusión (scalarTransportFoam). Se brindan detalles adicionales en la Información complementaria en la sección 6. Las propiedades del fluido utilizadas para la simulación se brindan en la Tabla S5.

Los datos están disponibles en el repositorio de publicaciones del Depósito de investigación de la Universidad de Purdue (PURR), bajo Xu, Z., Cao, H., Yoon, S., Kang, P., Jun, Y., Kneafsey, T., Sheets, J., Cole, D., Pyrak-Nolte, L. (2023). Datos de la dinámica química impulsada por la gravedad en una sola fractura. Repositorio de investigación de la Universidad de Purdue. 10.4231/657J-V831 y se puede acceder a través del siguiente enlace: https://purr.lib.purdue.edu/registry/dataset/10_4231_657J_V831.

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LJPN, ZX, Y-SJ, DC, TK y JS reconocen que la parte experimental del trabajo fue apoyada por el Center for Nanoscale Controls on Geologic CO2 (NCGC), un Energy Frontier Research Center financiado por el Departamento de Energía de EE. UU., Office de Ciencias, Ciencias Energéticas Básicas con Número de Premio DE-AC02-05CH11231. PKK agradece al Fondo de Investigación del Petróleo de la Sociedad Química Estadounidense por el apoyo parcial de las partes computacionales de esta investigación.

Estos autores contribuyeron por igual: Zhenyu Xu, Hongfan Cao, Peter K. Kang, Laura J. Pyrak-Nolte.

Departamento de Física y Astronomía, Universidad de Purdue, West Lafayette, IN, 47907, EE. UU.

Zhenyu Xu y Laura J. Pyrak-Nolte

Departamento de Ciencias Ambientales y de la Tierra, Universidad de Minnesota, Twin Cities, MN, 55455, EE. UU.

Hongfan Cao, Seonkyoo Yoon y Peter K. Kang

Departamento de Energía, Ingeniería Ambiental y Química, Universidad de Washington en St. Louis, St. Louis, MO, 63130, EE. UU.

Young-Shin Jun

Laboratorio Nacional Lawrence Berkeley, Ciencias Ambientales y de la Tierra, Berkeley, CA, 94720, EE. UU.

Timoteo Kneafsey

Universidad Estatal de Ohio, Facultad de Ciencias de la Tierra, Columbus, OH, 43210, EE. UU.

julia m hojas & david cole

Departamento de Ciencias Planetarias, Atmosféricas y de la Tierra, Universidad de Purdue, West Lafayette, IN, 47907, EE. UU.

Laura J. Pyrak-Nolte

Universidad Purdue, Escuela Lyles de Ingeniería Civil, West Lafayette, IN, 47907, EE. UU.

Laura J. Pyrak-Nolte

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ZX, TK y LJPN concibieron los experimentos, Y.-SJ proporcionó la formulación de la reacción química, DC y JS realizaron la caracterización de los precipitados y HC, SY y PK realizaron la simulación numérica. Todos los autores revisaron el manuscrito.

Correspondencia a Laura J. Pyrak-Nolte.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Springer Nature se mantiene neutral con respecto a los reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

Información complementaria 2.

Información complementaria 3.

Información complementaria 4.

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Información complementaria 6.

Información complementaria 7.

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Xu, Z., Cao, H., Yoon, S. et al. Controles impulsados ​​por la gravedad sobre las distribuciones de precipitación de fluidos y carbonatos en fracturas. Informe científico 13, 9400 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36406-8

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Recibido: 27 febrero 2023

Aceptado: 02 junio 2023

Publicado: 09 junio 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-36406-8

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